Национальную команду Фарерских островов, которая вошла в состав Международной федерации футбола (ФИФА) в 1988 году, Симонсен тренировал с февраля 1994 года, сменив Йогвана Нордбуда.
В течение своей карьеры игрока Симонсен защищал цвета многих клубов, в том числе — мюнхенгладбахской "Боруссии" и "Барселоны". Дважды становился чемпионом ФРГ, дважды завоевывал Кубок УЕФА, один раз — Кубок обладателей кубков. В 43 матчах за сборную Дании Симонсен забил 21 гол. В 1977 году был признан лучшим футболистом Европы по версии "Франс-футбола".
Обе сборные — Фарерских островов и Люксембурга — были соперниками россиян в первой европейской отборочной группе чемпионата мира 2002 года. Фарерцы с 7 очками заняли пятое — предпоследнее место, а новые подопечные Симонсена, так и не набравшие ни одного очка, последнее — шестое.